Etter å ha takket nei til å spille Bond i On Her Majesty's Secret Service, begynte Timothy å spille i amerikanske filmer. Spesielt Wuthering Heights (1970) og Mary, Queen of Scots (1971) skiller seg ut. Kostymedramaer så ut til å passe Dalton godt. Dalton regner også sin rolle som Rochester i Jane Eyre fra 1983 som sin beste rolle noensinne.

I år 1983 snakket Moore om å trekke seg som Bond, og Broccoli letet etter en ny spiller. Han gikk først til Pierce Brosnan, men Pierce var knyttet til kontraktet om "Remington Steele", så Broccoli måtte lete andre steder. Det var da Dalton for andre gang ble spurt om å spille Bond, men Dalton måtte også takke nei siden han hadde alt takket ja til så mange andre roller. Men Moore ga seg ikke før i 1985, og siden Pierce fortsatt var kontraktbundet til sin egen serie, spurte Broccoli Timothy Dalton for tredje gang og da sa han ja.

Dalton ble testet som James Bond i to scener fra "On her Majesty's Secret Service" og de signerte kontraken etterpå. Etter å ha sett alle de andre Bond filmene på nytt og lest alle bøkene av Ian Fleming ble det offentliggjort den 7. august 1986, Timothy Dalton var den nye James Bond!

I 1987 kom The Living Daylights ut. Mange mener at Dalton er den som ligger tettest opp til Flemings Bond. Hvorvidt han ble slått av Daniel Craig i senere tid på det området kan diskuteres. The Living Daylights gjorde det bra på kinoer verden over, mens derimot Licence to Kill (1989) ikke helt strakk til grunnet heller dårlig markedsføring. Men kritikere verden over mente at Dalton igjen gjorde en utrolig bra prestasjon.

Grunnet søksmål måtte EON Productions gjøre et uventet langt opphold i Bond-filmene, og i mellomtiden ble Pierce Brosnan frigjort fra sin kontrakt og tok over rollen som James Bond i GoldenEye.